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科学研究

祝贺王舜和金辉乐老师指导研究生杨超在Nano Energy上发表学术论文

发布时间:2018-11-30    来源:化学与材料工程学院    作者:    点击次    [点击关闭]

标题(中文):氮和硫共掺杂多孔碳片用于储能和全pH氧还原反应

标题(英文):Nitrogen and sulfur co-doped porous carbon sheets for energy storage and pH-universal oxygen reduction reaction

刊物名称及期号、页码:Nano Energy 54 (2018) 192–199

作者姓名(中文):杨超,金辉乐,崔翠霞,李俊,王继昌,Khalil Amine, 陆俊,王舜

作者姓名(英文):Chao Yang, Huile Jin, Cuixia Cui, Jun Li, Jichang Wang, Khalil Amine, Jun Lu, Shun Wang

摘要(英文):

Developing efficient electrocatalysts for energy storage and oxygen reduction reaction (ORR) is of great significance for the utilization of renewable energy. In particular, designing catalysts with both promising activity and long stability for ORR in pH-universal electrolytes still remain as a tremendous challenge. To tackle such a problem, metal-free nitrogen and sulfur co-doped porous carbon sheet (NSPCS) was rationally designed in this work in order to integrate the two reported routes of enhancing the electrocatalytic activity of graphene. The as-prepared NSPCS has an onset potential of 0.89 V vs. RHE, and half-wave potential E1/2≈0.75 V during ORR in acidic solution, making it as the most active ORR catalyst. Moreover, the resulting NSPCS also shows a 0.03 V positive shift of half-wave potential than commercial Pt/C for ORR and excellent charge capacitive performance in alkaline media. Electron microscopy revealed high degree of defects on NSPCS surface. This, coupled with synergistic doping effects of nitrogen and sulfur, optimized the active sites and charge transfer, rationalized the outstanding performance in both oxygen reduction reactions and supercapacitors.

研究现状(中文):随着化石能源的日益枯竭和环境恶化问题的日益严重,发展高效、安全的清洁能源及技术已十分紧迫。质子交换膜燃料电池作为一种新型的清洁能源技术,具有能量转化效率高、工作温度低、燃料易得且环境友好等优势。然而,燃料电池阴极发生的氧还原反应动力学滞后,严重阻碍了其商业化的发展。提高燃料电池的综合性能,关键在于寻找合适的阴极电催化剂。贵金属铂(Pt)基催化剂具有高的催化活性,但其价格昂贵、使用寿命短且易中毒;非贵金属催化剂如过渡金属-N4大环化合物、过渡金属的氧/硫/氮/碳化物、M-Nx-C(M=Fe、Co、Ni、Mo等)等能有效降低成本和提高稳定性,但其催化活性还不理想;杂原子掺杂纳米结构碳材料(如碳纳米管、石墨烯、多孔碳、碳量子点等),具有结构多样、资源丰富、导电性好、比表面积大、抗腐蚀能力强、环境友好、表面性质独特等优点,被认为最有希望成为替代金属或贵金属催化剂。然而,杂原子掺杂的纳米结构碳材料至今不能在工业上应用,其原因是在酸性介质中的催化活性不能满足工业上的需要。具体缺点为:电催化剂活性位点密度小,表观活性不高;活性位点分布不均,有效可利用的活性位点不足。

围绕纳米结构碳材料作为阴极氧还原电极存在的问题,国内外的许多课题组开展了大量的研究工作并取得了重要的进展。通过与碳原子的原子半径和电负性有一定差异杂原子(N、S、B、P、O、Se、I、F等)的单/多掺杂可以有效的调变碳纳米材料的电荷分布和电子性质,产生额外类金属的催化活性位点,改善对氧还原中间物种的吸附和脱附能力;同时,掺杂还能一定程度上引入碳缺陷结构,进一步提高碳纳米材料的催化活性位点密度;并能对碳纳米材料表面进行修饰,改善材料的润湿性和导电性。然而,杂原子掺杂的氧还原电催化剂目前仍待开发和完善:(1)缺乏本征碳缺陷和杂原子掺杂缺陷产生的高密度活性位点的连续骨架结构和孔洞的环境友好的合成方法;(2)如何从分子水平上实现表面分子的功能化以及碳材料边缘活性位点的调节;(3)掺杂后碳材料的缺陷与电催化活性的关系不明确;(4)如何进一步提高杂原子掺杂碳电催化剂的活性位点密度及其在酸性介质中的催化活性等问题。

创新点(中文):该研究所制备的NSPCS材料由多孔碳片组成,其表面具有高密度的活性位点和丰富的结构缺陷。S、N掺杂的协同效应使该材料具有优异的电化学性能,其在酸性体系中表现出高的起始还原电位,优于目前已报道的所有杂原子掺杂碳基电极材料。同样重要的是,NSPCS材料在碱性介质中具有比商业化Pt/C催化剂更高的半波电位。同时NSPCS用作水系超级电容器电极材料时,呈现出超快的充放电性能和优异的循环稳定性。本研究发展的新颖共掺杂策略为开发高性能、低成本多功能电极材料提供了新路径。

原文链接:http://www.doi.org/10.1016/j.nanoen.2018.10.005