随着电动汽车、智能电子设备和大规模储能的快速发展,人们迫切需要高比容量的储能设备来满足日益增长的市场需求。锂硫电池因具有高理论能量密度、低成本和环境友好的特点受到了人们的广泛关注。然而,阴极侧可溶性多硫化锂的穿梭、固-液-固反应动力学缓慢,以及阳极侧不稳定的锂金属界面造成的电解液大量消耗和严重的锂枝晶生长等问题,极大地阻碍了锂硫电池的商业化进程。在潜在的策略中,电解液优化工程凭借可以同时解决硫阴极和锂阳极中存在问题的特点,吸引了研究者的兴趣。而使用有机电解液添加剂作为当中最为经济且高效的方法,是首选的改善策略。
本工作中将氯化苄(BzCl)作为电解液添加剂引入锂硫电池体系。研究表明,BzCl可以同时作用于硫正极和锂负极:在硫阴极界面处,BzCl以Bz*自由基的形式参与硫的电化学演化,使得多硫化锂直接转化为终端产物Li2S,从而促进了硫的氧化还原动力学,提高了硫的利用率;在锂阳极界面,BzCl深度参与了固体电解液界面(SEI)的演化,有助于稳定、均匀、致密SEI的形成,实现了锂的均匀沉积,有效抑制了锂枝晶的生长。正是由于BzCl对于加速正极硫转化和稳定负极锂金属界面相的积极作用,使得锂硫电池的循环稳定性显著提升(在0.5 C下能稳定循环225圈,单圈衰减率仅为0.11%),且在贫电解液的条件下也能够稳定工作,展示了通过有机添加剂调控界面化学来改善电池动力学和稳定性的发展潜力。
该研究以“Organic Electrolyte Additive: Dual Functions toward Fast Sulfur Conversion and Stable Li Deposition for Advanced Li–S Batteries”为题发表在国际顶级学术期刊《Small》。温州大学为唯一通讯单位,我校肖逵逵博士,杨硕副教授,聂华贵教授和杨植教授为共同通讯作者,化材学院21级硕士研究生刘雅慧为第一作者,相关工作受到国家自然科学基金(22309135、22109119、51972238、U21A2081)、浙江省自然科学基金(LQ22B030003)、温州市重大科技创新项目(ZG2021013)等项目的资助。
原文链接:https://onlinelibrary-wiley-com-s.webvpn.wzu.edu.cn/doi/10.1002/smll.202309890