单原子催化剂（SACs）以原子分散的金属中心在各种载体上为特征，已成为多相催化领域的一个革命性前沿。通过实现近100%的原子利用率和暴露明确、均匀的活性位点，SACs有效地缩小了均相和多相催化之间的差距，并实现了卓越的活性和选择性。此外，活性位点的原子分散促进了深入的机理研究，并大大减少了贵金属的使用，使SACs在广泛的反应中高效且具有成本效益，包括电催化、光催化和热催化。尽管SACs具有诸多优点，但它们也面临着固有的挑战，包括在恶劣条件下由于金属聚集而导致的稳定性有限，电子结构的可调性有限，以及它们的单一催化位点无法满足多步复杂反应的要求。这些问题共同阻碍了它们对复杂催化环境的适应性。
与此同时，高熵催化剂（HECs）因其独特的高熵效应（源于五种或更多主要元素的近等摩尔比整合）而引起了人们的极大关注。这种多元素混合熵是其特殊性能的基石，主要是通过稳定单相固溶体以防止相分离。另外两个基本效应进一步加强了这种稳定性：原子尺寸不匹配引起的严重晶格畸变，以及缓慢的扩散效应，这在动力学上阻碍了元素的偏析。这些固有的特点，加上多用途的“鸡尾酒效应”，共同赋予高等学校无与伦比的优势。严重的晶格畸变调整了局部电子环境和应变场，优化了关键反应中间体的吸附能。缓慢的扩散效果确保了出色的热稳定性和抗烧结性，即使在恶劣的操作条件下。同时，由复杂的多元素相互作用产生的协同“鸡尾酒效应”为制作多样化和高活性位点创造了广阔的设计空间，最终在广泛的反应中显著提高了催化活性、选择性和长期耐久性。HECs在热催化、电催化和光催化，尤其在需要多步中间体的反应中表现出了显著的性能。
HEC-SACs的催化剂设计策略、作用机制以及催化应用示意图
将高熵概念整合到单原子催化剂（SACs）中，形成了高熵协同单原子催化剂（HEC-SACs），这是一种变革性策略，能够协同两种范式的优势，为设计在苛刻条件下仍能保持高活性与高选择性的多功能催化剂开辟了新路径。本文系统综述了面向多种反应的HEC-SACs设计与制备策略，具体包括：构建高熵载体、构建高熵单原子位点，以及将高熵纳米粒子与单原子位点集成。进一步讨论了HEC-SACs的性能增强机制，主要体现为：高熵载体对单原子热稳定性的提升、原子级多组分电子相互作用，以及高熵纳米粒子与单原子之间的协同效应。同时，综述了其在多种催化过程中的应用，涵盖电催化水分解、金属-空气电池、电催化小分子反应以及热催化。最后，对高熵协同单原子催化剂的研究进展进行了总结，并展望了未来的发展方向。
该综述以“High-Entropy-Cooperated Single-Atom Catalysis: An Emerging Paradigm Bridging Configurational Complexity and Atomic Precision for Catalytic Applications”为题发表在国际顶级期刊《Energy & Environmental Science》期刊上。温州大学为第一通讯单位，我校化材学院2023级硕士生徐韬为第一作者，我校化材学院孟格副研究员、清华大学王定胜教授、西安工业大学潘宏革教授及浙江工业大学刘文贤副教授为论文共同通讯作者。
【原文链接】：https://doi.org/10.1039/D6EE00138F
作者：孟格副研究员团队
一审：李佳函
二审：温正灿
三审：雷云祥
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