近日，我校化学与材料工程学院雷云祥特聘教授团队联合马克斯・普朗克研究所张永锋博士以及中国科学院大学杨俊芳博士在国际顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》发表了一篇题为“Mode-Selective C=C and C–N Vibrational Coupling Modulates Nonradiative Decay in Regioisomeric Organic Phosphorescent Emission”的学术论文。
在实现具有长寿命和高量子产率的RTP材料所采用的结构工程策略中，具有相同分子式但结构排列不同的异构体已逐渐成为一种重要的分子设计策略类别。现有的研究表明，异构体能够调节内在电子因素以及外在结构因素，但异构体依赖的三重态弛豫的更深层的次内在机制(如振动旋转模式)仍不清楚。为解决这一难题，此项工作基于纯烃类化合物和含杂原子的芳香化合物设计了一系列相应的区域异构体对。通过调节区域异构化和芳香性，可以进一步调整激发态性质，从而改变光物理性能。因此，不同结构区域异构体的三重激发子寿命和量子产率会有很大差异。通过将实验研究与理论研究相结合，证明了区域异构化会导致明显的差异，尤其是在芳香性方面，这进一步调节了 ΔEST（激发态重组能）以及磷光辐射/非辐射跃迁速率。更重要的是，一种模式选择性的振动机制起主导作用。三重能量耗散主要涉及 1400-1700 cm-1 区域内的 C=C 和 C-N 振动模式。为进一步验证该设计策略的实际应用价值，发光性能最优的磷光材料 Me–DBCa 可实现体外成像窗口大于 300 秒、活体成像窗口超过 150 秒，且仿体穿透成像时长可达 90 秒以上。
温州大学为第一通讯单位，我校24级硕士研究生陈先栋为第一作者，我院雷云祥特聘教授、马克斯・普朗克研究所张永锋博士和中国科学院大学杨俊芳博士为通讯作者。相关工作得到了国家自然科学基金和河北省自然科学基金的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.5600971
作者：雷云祥教授团队
一审：李佳函
二审：温正灿
三审：王晓华
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